（左上）空氣/ALM/襯底多層介質(zhì)結(jié)構(gòu)中入射、散射光的相干效應(yīng)；

（右上）ALM中的雙折射和線性二向色性效應(yīng)；

（左下）225nm-SiO₂/Si襯底上BP中A_g模式ARPR強(qiáng)度的定量預(yù)測(cè)；

（右下）768nm-SiO₂/Si襯底上4層Td-WTe₂薄片中A₁模ARPR強(qiáng)度的定量預(yù)測(cè)

近日,中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所譚平恒團(tuán)隊(duì)基于對(duì)各向異性層狀材料黑磷(BP)、Td相二碲化鎢(Td-WTe?)的研究提出一項(xiàng)新理論,任意襯底上的各向異性層狀材料,其角分辨偏振拉曼強(qiáng)度(ARPR)都可以通過該理論進(jìn)行定量預(yù)測(cè)。該研究有助于深入理解各向異性層狀材料的本征屬性,解決其在偏振光電子器件中的應(yīng)用難題。

層狀材料按照晶體的面內(nèi)對(duì)稱性分為各向同性層狀材料(ILM)和各向異性層狀材料(ALM),特定過程中,ILM也會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)锳LM,因此,ALM是層狀材料中最為廣泛的存在。ALM表現(xiàn)出偏振敏感的光學(xué)響應(yīng)和各向異性物性,是偏振光探測(cè)器、場(chǎng)效應(yīng)晶體管和熱電器件的潛力材料。深入理解ALM的本征光學(xué)各向異性以及光子-電子、電子-聲子耦合作用的各向異性,對(duì)于推動(dòng)其在偏振光電子器件中的應(yīng)用具有重要意義。

角分辨偏振拉曼(ARPR)光譜是研究各向異性材料的光學(xué)各向異性、光子-電子和電子-聲子耦合的有力工具。此前近半個(gè)世紀(jì)中,科學(xué)界公認(rèn)其強(qiáng)度可以通過拉曼張量R定量預(yù)測(cè),但2015年有研究發(fā)現(xiàn),ALM 的ARPR強(qiáng)度反常地依賴于薄片厚度和激發(fā)光波長(zhǎng),且擬合所得的R還受襯底影響。因此,如何定量理解和預(yù)測(cè)從薄層到類體材料ALM薄片的ARPR強(qiáng)度,是該領(lǐng)域研究的一大難題。

該科研團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)研究了ALM薄片中的拉曼散射過程,提出了本征拉曼張量R^int和有效拉曼張量R^eff的概念。R^int與具有類似能帶結(jié)構(gòu)ALM的厚度及其所置的襯底無關(guān),是ALM的本征屬性,直接反映了ALM內(nèi)部拉曼散射發(fā)生處聲子對(duì)應(yīng)原子位移場(chǎng)所導(dǎo)致的極化率改變程度;R^eff則反映了在ALM外部入射光和接收散射光偏振矢量與拉曼散射強(qiáng)度之間的關(guān)系。科研團(tuán)隊(duì)通過實(shí)驗(yàn)測(cè)定了厚層BP和4層Td-WTe₂薄片中沿特定晶向的復(fù)折射率,并全面分析了其光場(chǎng)調(diào)制作用,獲得了實(shí)驗(yàn)材料在常用激光波長(zhǎng)下R^int的矩陣元,進(jìn)而推導(dǎo)出實(shí)驗(yàn)材料在上述激光波長(zhǎng)下R^eff?的矩陣元。基于該參數(shù)以及ALM外部入射光、接收散射光即可定量預(yù)測(cè)ALM薄片的ARPR強(qiáng)度,不需要任何擬合參數(shù)。

該理論框架可以拓展到其他任意薄層或者類體材料的ALM薄片,無論其電子特性是否隨層數(shù)變化、激發(fā)光波長(zhǎng)是否為共振激發(fā),在獲得沿特定晶向復(fù)折射率的基礎(chǔ)上,都能實(shí)現(xiàn)對(duì)在任意襯底上相應(yīng)ALM中ARPR強(qiáng)度的定量預(yù)測(cè)。

相關(guān)研究成果近日在線發(fā)表于《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)。

論文DOI: 10.1002/adma.202506241

該研究工作獲得科技部國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)、國(guó)家自然科學(xué)基金委優(yōu)秀青年科學(xué)基金項(xiàng)目等的支持。