近期，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室研究團隊，在利用強場激光驅動單層MoS₂的偶次諧波頻移方面取得進展。相關研究成果以Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS₂為題，發表在《光學快報》（Optics Express）上。

　　固體材料中的高次諧波輻射是重要的探測物質基本性質的光譜學技術，已被用于重建晶體能帶結構、探測Berry曲率和檢測拓撲相變等方面的研究。近年來，二維層狀材料備受關注，為進一步研究高次諧波產生帶來新的契機。由于材料僅有單個或少數個原子層厚度，其空間尺度遠小于驅動激光的波長，可有效避免非線性傳輸的影響，因而成為探討激光場驅動超快動力學的理想材料。其中，單層二硫化鉬（MoS₂）因非中心對稱結構和顯著的非線性引起了科學家的廣泛關注。此前，該團隊在MoS₂的HHG光譜中，觀察到偶次諧波表現出異常增強，并將其歸因于貝里聯絡控制不同半周期間的光譜干涉 。此外，量子軌跡分析表明躍遷偶極矩相位和貝里聯絡會調制釋放光子的能量和動量，但目前尚無實驗觀察證實。

　　研究團隊利用實驗室自建的中紅外激光光源激發單層MoS₂產生高次諧波光譜發現，當驅動激光偏振沿扶手方向時，偶次諧波中心頻率會產生顯著移動，且頻移的諧波能量與單層MoS₂帶隙能量相接近。此外，研究還發現相鄰級次的偶次諧波頻移方向相反，即6次諧波紅移，而8次諧波藍移的現象。該團隊基于半導體布洛赫方程和電子軌道鞍點計算，揭示了頻移產生的微觀物理機制，證實了偶次諧波的頻移現象主要來自帶間極化過程。理論分析進一步表明，躍遷偶極矩相位和貝利聯絡共同調制電子-空穴對復合的時刻和動量，導致相鄰半周期釋放光子的頻率變化，進而改變不同諧波級次的中心頻率，最終引起MoS₂光譜六次紅移和八次藍移。該研究揭示了躍遷偶極矩相位和Berry聯絡在非中心對稱材料強場光學響應方面具有重要作用，有助于從根本上剖析非中心對稱材料中的超快載流子動力學。

　　論文鏈接 

模擬的高次諧波光譜再現實驗觀測

（a）帶間光譜不同級次的頻移，（b）諧波頻移隨晶體方位角的依賴關系。