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國家納米中心等實現等離激元納米腔中InSe面外激子巨增強發射

稿件來源:國家納米科學中心 責任編輯:ICAC 發布時間:2023-05-10

  中國科學院國家納米科學中心劉新風團隊聯合北京師范大學張文凱團隊和北京大學張青團隊研究了機械剝離的InSe中面外激子的熒光發射增強,最大增強因子達34000,為面外激子光學性能的調控和面外偶極取向的集成光子設備的設計奠定了基礎。相關成果發表在《納米快報》(Nano Letters 

  二維半導體材料固有的面外(OP)激子表現出垂直于原子平面的偶極矩。由于其嚴格的p偏振發射、可調的自旋谷耦合和支撐較高的偏置場,OP激子被認為是新興光子學應用中光與物質相互作用的有效介質。與面內(IP)激子不同,OP激子對擾動光場的貢獻通常可以忽略不計,因為選擇規則阻礙了其吸收。 OP激子對正常入射光的禁阻躍遷阻礙了激子-光子相互作用,削弱了其光學響應。目前,對二維半導體材料中IP激子的光學性能調控已經被廣泛研究,但對OP激子進行有效的光學性能調控仍然缺乏完整的理解,特別是OP激子如何與外加光場的耦合,激發有效的光與物質相互作用。解決這些問題對于優化和擴展OP激子半導體材料的應用十分重要。其中,恰當的結構設計和樣品選擇是必不可少的。 

  研究團隊使用機械剝離的InSe,定點轉移InSe嵌入由單分散的銀立方和金膜構成的等離激元納米腔。結合顯微成像和掃描電子顯微鏡成功構筑樣品結構,在InSe表面僅保留一個銀立方,排除了其他銀立方的影響。時域有限差分法模擬證明了等離激元納米腔在入射光激發下能夠產生OP局域電場,能有效實現激子和等離激元相互作用。穩態熒光和功率依賴的熒光證明了等離激元納米腔對OP激子的調控,增強因子高且保持穩定。厚度依賴的OP激子熒光增強揭示了增強因子與InSe厚度的反比關系,結合局域電場模擬得到局域電場強度隨InSe厚度的減小而增強;波長依賴的OP激子熒光增強證明了共振激發等離激元納米腔模式得到了最優的增強因子34000,并在歸一化的散射和反射光譜中得到驗證;由于局域態密度的改變,珀塞爾效應(Purcell effect)加速了OP激子的輻射速率結合OP局域電場和Purcell因子的模擬成功復現了實驗數據。團隊還進一步研究了等離激元納米腔對OP激子遠場輻射的影響,通過測量動量分辨的k空間成像,計算OP激子貢獻占比,證明信號主要來自于OP激子,IP激子的貢獻可以忽略不計。研究提取角分辨熒光光譜,進一步證實了等離激元納米腔對OP激子發射方向的調控。這項研究從空間、時間和能量角度拓展了對OP激子光學性能調控的理解,為面外偶極取向的片上光子器件的設計和性能優化提供了途徑。 

  相關研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金委等項目的支持。 

  論文鏈接 

 

圖1(a)InSe嵌入等離激元納米腔結構示意圖,插圖為樣品結構截面示意圖。(b)波長依賴的熒光增強因子光譜,插圖為微區瞬態反射光譜測量示意圖。

  
2aInSe in cavity的角分辨發射光譜。(bInSe off cavity的角分辨發射光譜。(cInSe在不同位置的角分辨熒光光譜。 
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