拓撲絕緣體的概念已被拓展為高階拓撲絕緣體,即d維第n階拓撲絕緣體具有受對稱性保護的無能隙的(d–n)維邊界態。高階拓撲絕緣體可為探索奇異量子現象和量子態(如馬約拉納束縛態)提供新的機遇,因而高階拓撲絕緣體在凝聚態物理領域受到關注。目前,較少量子材料被實驗證實為高階拓撲絕緣體。具有單斜(1T')晶體結構的1T'-MoTe2被理論預言為三維二階拓撲絕緣體的候選材料(Phys. Rev. Lett. 123, 186401 (2019);Nat. Phys. 15, 470 (2019))。然而,當溫度低于250 K時,1T'-MoTe2將發生晶體結構相變,即其晶體結構將轉變為正交(Td)結構。由于高溫使得能帶變“模糊”,在溫度250 K附近發生的從單斜轉變為正交的結構相變將給在低溫下實驗證實1T'-MoTe2中的二階拓撲絕緣體態帶來挑戰。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心極端條件物理重點實驗室EX1組研究員諶志國指導博士研究生蘇博,與北京理工大學教授黃元等合作,利用低溫拉曼光譜探究了二階拓撲絕緣體候選材料1T'-MoTe2的晶體結構相變隨該材料厚度的演化。MoTe2發生單斜至正交的結構相變時,能量約為125 cm-1的層間振動模式D可被觀測到,導致在該能量附近出現拉曼聲子峰劈裂的現象。當利用金膜輔助解理法得到的1T'-MoTe2薄膜的厚度小于19.5 nm,溫度低至80 K,層間振動模式D依然沒有出現(圖a),這表明厚度小于19.5 nm的1T'-MoTe2薄膜在低溫依然保持單斜晶體結構,沒有發生如1T'-MoTe2塊材中從單斜轉變為正交的結構相變(圖b)。由于金比MoTe2的功函數大,因此在金膜輔助機械解理1T'-MoTe2的過程中電子從1T'-MoTe2轉移至金膜,這將導致1T'-MoTe2被空穴摻雜(圖c)。此外,1T'-MoTe2越薄,等同量的空穴摻雜對應更高的空穴濃度。之前的理論計算研究表明,1T'-MoTe2中濃度足夠高的空穴摻雜可穩定其單斜晶體結構。厚度小于19.5 nm的1T'-MoTe2薄膜在低溫依然保持單斜晶體結構可能是金膜輔助機械解理引入足夠高濃度的空穴導致。該研究為在低溫下實驗觀察1T'-MoTe2中理論預言的二階拓撲絕緣體態打下了基礎。
相關研究成果發表在Advanced Science上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院的支持。湖南大學、天津理工大學的科研人員參與研究。
MoTe2薄膜中晶體結構相變的低溫拉曼光譜研究。(a)不同厚度的MoTe2薄膜分別在300 K和8 K的拉曼活性聲子模式;(b)Lorentz擬合得到的層間振動模式D的強度隨薄膜厚度和溫度的變化;(c)機械解理過程中電子從MoTe2薄膜轉移至金襯底的示意圖。
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