在迄今發(fā)現(xiàn)的所有超導(dǎo)體中，銅氧化物高溫超導(dǎo)體保持常壓下超導(dǎo)臨界溫度（T_c）的最高紀(jì)錄，其非常規(guī)的超導(dǎo)微觀機(jī)理仍是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的科學(xué)問題之一。作為元素周期表中Cu的最近鄰元素Ni，早在20世紀(jì)90年代初便有理論指出，無限層結(jié)構(gòu)的鎳氧化物因與銅氧化物高溫超導(dǎo)體具有相似的晶體結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型，被認(rèn)為是潛在的高溫超導(dǎo)體系。然而，30多年來實(shí)驗(yàn)方面的進(jìn)展遲緩，在無限層鎳氧化物的多晶、單晶以及薄膜樣品中均未發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)。2019年，美國斯坦福大學(xué)Harold Hwang研究小組采用軟化學(xué)局部規(guī)整還原反應(yīng)（topotactic reduction），將外延生長的鈣鈦礦Nd_1-xSr_xNiO₃薄膜前驅(qū)體還原為無限層結(jié)構(gòu)的Nd_1-xSr_xNiO₂薄膜，并在其中首次觀察到T_c = 9-15 K的超導(dǎo)電性，掀起了鎳基超導(dǎo)體研究的熱潮【Nature 572, 624 (2019)】。這是近年來超導(dǎo)研究領(lǐng)域的重要進(jìn)展，吸引了大量的后續(xù)理論和實(shí)驗(yàn)研究，最新進(jìn)展可參閱綜述文章【《中國科學(xué)：物理學(xué)力學(xué)天文學(xué)》 51, 047405 (2021)；The Innovation 3, 100202 (2022)】。然而，由于無限層鎳基超導(dǎo)薄膜的制備條件苛刻，在較長一段時(shí)間內(nèi)國際上僅有少數(shù)幾個(gè)研究小組可以制備出具有超導(dǎo)轉(zhuǎn)變的薄膜樣品，這成為鎳基超導(dǎo)研究中面臨的主要困難之一。盡管后續(xù)研究報(bào)道了其他堿土金屬摻雜的稀土鎳基超導(dǎo)體如La_1-x(Ca/Sr)_xNiO₂、Pr_1-xSr_xNiO₂，但最高T_c均沒有超過15K，遠(yuǎn)低于銅氧化物高溫超導(dǎo)體的T_c。如何進(jìn)一步提高鎳基超導(dǎo)體的T_c以及其與銅氧化物高溫超導(dǎo)體的異同一直是領(lǐng)域內(nèi)焦點(diǎn)。

　　中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心開展了鎳基超導(dǎo)體的實(shí)驗(yàn)研究：光物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室L03組研究員金奎娟團(tuán)隊(duì)攻克多項(xiàng)樣品制備的技術(shù)難題，生長出高質(zhì)量的無限層Pr_0.82Sr_0.18NiO₂（PSNO）超導(dǎo)薄膜，其超導(dǎo)起始溫度（T_c^onset）可達(dá)17-20 K（圖1），這為深入開展鎳基超導(dǎo)體的實(shí)驗(yàn)研究奠定了基礎(chǔ)。此外，超導(dǎo)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室SC07組特聘研究員朱志海、研究員周興江團(tuán)隊(duì)制備出Nd0.8Sr0.2NiO₂超導(dǎo)薄膜【Chinese Physics Letters 38, 077401 (2021)】。近日，極端條件物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室EX6組博士研究生王寧寧、陳科宇以及副研究員孫建平和研究員程金光，采用六面砧大腔體高壓低溫物性測量裝置，在12.1 GPa高靜水壓、1.5 K最低溫和8.5 T磁場的綜合極端環(huán)境下，對高質(zhì)量的PSNO薄膜開展了詳細(xì)的高壓磁電輸運(yùn)性質(zhì)測量，發(fā)現(xiàn)其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度隨壓力增加而單調(diào)升高且沒有出現(xiàn)飽和跡象，12.1 GPa時(shí)T_c^onset升高至約31 K，這表明鎳基超導(dǎo)體的T_c可進(jìn)一步提高。

　　由于軟化學(xué)局部規(guī)整還原反應(yīng)制備的無限層鎳基超導(dǎo)薄膜非常脆弱，必須在非常好的靜水壓環(huán)境下才能獲得其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變的壓力效應(yīng)。因此，能提供良好靜水壓環(huán)境的六面砧裝置對于獲得PSNO超導(dǎo)薄膜較大范圍內(nèi)的壓力效應(yīng)發(fā)揮了關(guān)鍵作用。圖2展示了采用兩種不同液體傳壓介質(zhì)測試的兩個(gè)PSNO薄膜樣品的高壓電阻率數(shù)據(jù)。從圖中可以看出，超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度隨壓力增加而單調(diào)升高，在12.1 GPa時(shí)其T_c^onset可達(dá)到31 K。圖3顯示了根據(jù)多個(gè)樣品高壓下的測量結(jié)果而確定的溫度-壓力相圖，從圖中可以確定T_c^onset的壓力系數(shù)為dT_c^onset/dP ≈ 1 K/GPa，且在研究的壓力范圍內(nèi)沒有飽和跡象，這意味T_c在更高壓力下可進(jìn)一步升高。為了揭示PSNO薄膜超導(dǎo)電性正壓力效應(yīng)的起源，研究測試了不同壓力和磁場下的電阻率曲線，并通過金茲堡-朗道公式和Werthamer-Helfand-Hohenberg （WHH）公式分析了上臨界場隨壓力的變化關(guān)系（圖4）。研究表明，高壓下電子有效質(zhì)量m^*單調(diào)減小，這意味著電子關(guān)聯(lián)隨加壓而減弱；而根據(jù)近期對無限層鎳基超導(dǎo)薄膜的理論研究成果，其T_c與電子關(guān)聯(lián)具有反相關(guān)性，這與本研究的實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合。此外，研究總結(jié)了已報(bào)道的無限層鎳基超導(dǎo)薄膜最佳摻雜所對應(yīng)的T_c與c軸長度的關(guān)系【圖4（c）】，可以看出T_c隨c軸減小而逐漸升高，這樣高壓下c軸的持續(xù)減小也可以解釋T_c隨壓力單調(diào)升高的規(guī)律。上述成果對進(jìn)一步提高鎳基超導(dǎo)體的T_c以及構(gòu)建理論模型和理解其超導(dǎo)機(jī)理提供了重要參考。

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）等的支持。日本東京大學(xué)的科研人員參與研究。

　　論文鏈接 

　　圖1.無限層Pr_0.82Sr_0.18NiO₂薄膜超導(dǎo)體XRD、TEM以及電阻率數(shù)據(jù)

　　圖2.無限層Pr_0.82Sr_0.18NiO₂超導(dǎo)薄膜高壓下的電阻率

　　圖3.無限層Pr_0.82Sr_0.18NiO₂超導(dǎo)薄膜的溫度-壓力相圖

　　圖4.無限層Pr_0.82Sr_0.18NiO₂超導(dǎo)薄膜的上臨界場以及不同鎳基超導(dǎo)薄膜c軸間距與超導(dǎo)T_c的關(guān)系