稀土發光材料在固態照明、液晶顯示及醫學影像等方面頗具應用價值，是合成化學和材料科學領域的研究重點。稀土發光材料發光的熱穩定性是衡量材料能否實現實際應用的關鍵指標之一，而當前大部分材料隨溫度的升高，發射光譜發生移動且發光效率降低，從而影響器件的正常工作。該現象已發現多年，但其微觀物理機制尚不清晰。 

　　中國科學院福建物質結構研究所結構化學國家重點實驗室研究員鄧水全團隊運用基于密度泛函理論的第一性原理計算方法和模型計算，對稀土發光材料發光熱穩定性的微觀物理機制進行研究。 

　　該研究構建了大量的結構模型，發展了高通量計算方法和能量篩選技術，確定了能量最優結構，首次發現并解釋了缺陷體系的總能量與摻雜離子-空穴距離之間的對數關系，而非庫侖關系。 

　　研究基于確定的結構模型，計算了系列熒光粉材料的電子結構，通過電子結構的計算分析確定了稀土發光材料的發光機理。研究考慮到稀土發光材料發光的局域性特征，探究了發光中心的局域性質對熒光粉材料發光熱穩定性的影響。研究采用冷凍聲子方案探索了發光過程中相關電子態與局域聲子的耦合作用及溫變規律，首次明確給出了熒光粉材料熱致發光藍移的微觀物理圖像。 

　　迄今為止，對熱淬滅現象的解釋均是基于凝聚物理理論的科學家、諾貝爾獎獲得者N.F. Mott的唯象模型。本工作將熱淬滅現象考慮為熱致譜線移動的極端。科研人員通過研究局域聲子的非諧性計算了與發光中心有關的熱輸運性能，從全新的角度解釋了熒光粉材料熱致發光效率降低的根本原因。 

　　該系列研究發現了決定缺陷體系原子尺度結構的一般規律，揭示了熒光粉材料熱致發光藍移和熱致發光效率降低的微觀物理機制，為一大類缺陷體系結構的確定提供了普適性的規則，實現了對MOTT理論的跨越，為建立統一的一般性的熱相關的發光理論奠定了基礎。 

　　稀土發光材料熱致發光藍移的研究成果以Microscopic Mechanism of the Heat-Induced Blueshift in Phosphors and a Logarithmic Energy Dependence on the Nearest Dopant–Vacancy Distance為題，發表在《德國應用化學》上。稀土發光材料熱致發光效率降低的研究成果以High partial thermal conductivity of luminescence sites: a crucial factor for reducing the heat induced lowering of the luminescence efficiency為題，發表在Journal of Materials Chemistry C上，美國北卡羅納州立大學科研人員參與研究。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、福建省自然科學基金等的支持。 

　　論文鏈接：1、2 

圖1.（a）RbLi[Li₃SiO₄]₂:Eu²⁺所有結構模型的能量分布圖；（b）RbLi[Li₃SiO₄]₂:Eu²⁺中結構模型的總能量與距離之間的對數關系；（c）RbLi[Li₃SiO₄]₂:Eu²⁺中局域聲子振動的勢能曲線及擬合曲線；（d）電子態與局域聲子的耦合作用對發光過程的影響 

圖2.（a）Sr[LiAl₃N₄]，Sr₂Si₅N₈和SrSiN₂中Sr原子的局域結構；（b）Sr[LiAl₃N₄]:Eu²⁺，Sr₂Si₅N₈:Eu²⁺和SrSiN₂:Eu²⁺發光效率隨溫度的變化及與Eu相關的部分熱導率