石墨烯獨特的結構蘊含豐富且新奇的物理，不僅為基礎科學提供了重要的研究平臺，而且在電子、光電子、柔性器件等領域顯現出廣闊的應用前景。為了充分發揮石墨烯的優異性質并實現其工業生產與應用，須找到合適的材料制備方法，使制備出的石墨烯能夠同時滿足大面積、高質量、與現有的硅工藝兼容等條件。目前為止，大面積、高質量石墨烯單晶通常都是在過渡金屬表面外延生長而獲得的，但后續復雜的轉移過程通常會引起石墨烯質量的退化和界面的污染，從而阻礙石墨烯在電子器件方面的應用。

　　近年來，中國科學院院士、中科院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室研究員高鴻鈞帶領團隊在石墨烯及類石墨烯二維原子晶體材料的制備、物性調控及應用等方面開展了研究和探索，取得了一系列研究成果。在早期的研究工作中，研究人員發現，在過渡金屬表面外延生長的石墨烯具有大面積、高質量、連續、層數可控等優點（Chin. Phys. 16, 3151 (2007); Adv. Mater. 21, 2777 (2009); 2D Mater. 6, 045044 (2019)）；進一步發展了基于該體系的異質元素插層技術，運用該技術可有效避免復雜的石墨烯轉移過程，使大面積、高品質石墨烯單晶可以無損地置于異質元素插層基底之上（Appl. Phys. Lett. 100, 093101 (2012); Appl. Phys. Lett. 99, 163107 (2011)）。隨后，研究人員揭示了石墨烯無損插層的普適機制（J. Am. Chem. Soc. 137, 7099 (2015)）；利用該插層技術，實現了空氣中穩定存在的石墨烯/硅烯異質結的構建（Adv. Mater. 30, 1804650 (2018)）和對石墨烯電子結構的調控（Nano Res. 11, 3722 (2018); Nano Lett. 20, 2674 (2020)）。

　　在上述研究基礎上，該研究團隊的博士后郭輝、博士生王雪艷和副主任工程師黃立等經過持續努力，實現了金屬表面外延高質量石墨烯的SiO₂絕緣插層，并原位構筑了石墨烯電子學器件。研究人員在Ru(0001)表面實現了厘米尺寸、單晶石墨烯的外延生長；在此基礎上，發展了分步插層技術，通過在同一樣品上插入硅和氧兩種元素，在石墨烯和Ru基底的界面處實現了二氧化硅薄膜的生長；隨著硅、氧插層量的增加，界面處二氧化硅逐漸變厚，其結構由晶態轉變為非晶態；當二氧化硅插層薄膜到達一定厚度時，石墨烯與金屬基底之間絕緣；利用這一SiO₂插層基底上的石墨烯材料，可實現原位非轉移的外延石墨烯器件的制備（圖1）。實驗上首先通過截面掃描透射電子顯微鏡的研究，證明了薄層晶態二氧化硅的雙層結構，進一步結合掃描隧道顯微鏡及拉曼光譜的研究，表明二氧化硅插層之后石墨烯仍保持大面積連續及高質量性質（圖2）；隨著硅、氧插層量的增加，掃描透射電鏡圖像顯示界面處二氧化硅的厚度可達1.8 nm；垂直方向輸運測試及理論計算表明，該厚層非晶態二氧化硅（1.8 nm）插層較大限制了電子從石墨烯向金屬Ru基底的輸運過程，實現了石墨烯與金屬Ru基底之間的電學近絕緣（圖3）；基于1.8 nm二氧化硅插層的樣品，原位制備出石墨烯的電子學器件，并且通過低溫、強磁場下的輸運測試，觀測到了外延石墨烯的SdH振蕩、整數量子霍爾效應、弱反局域化等現象（圖4）。這些現象都來源于石墨烯二維電子氣的本征性質，進一步證明了1.8 nm非晶態二氧化硅的插層并未破壞石墨烯大面積、高質量的特性，而且有效隔絕了石墨烯與金屬基底之間的耦合。該研究提供了一種與硅基技術融合的、制備大面積、高質量石墨烯單晶的新方法，為石墨烯材料及其器件的應用研究提供了基礎。

　　相關研究成果發表在Nano Lett.上。郭輝、王雪艷和黃立為論文的共同第一作者，高鴻鈞、物理所副研究員鮑麗宏和研究員杜世萱為論文的共同通訊作者。研究工作得到科學技術部、國家自然科學基金委和中科院的資助。

　　論文鏈接 

　　圖1.Ru(0001)表面外延大面積、高質量石墨烯的SiO₂插層及原位器件的制備。(a)-(d)SiO₂插層及原位器件示意圖；(e)-(g)不同制備階段樣品的LEED表征；(h)石墨烯Hall器件的Raman mapping

　　圖2.(a)薄層晶態二氧化硅插層樣品的截面STEM圖像；(b)高分辨STEM圖像顯示晶態二氧化硅的雙層結構；(c)界面處的EELS譜；(d)晶態二氧化硅表面石墨烯的STM圖像；(e)插層之后石墨烯的Raman光譜

　　圖3.(a)厚層二氧化硅插層樣品的界面STEM圖像，顯示界面處厚層二氧化硅的厚度達到1.8 nm，具有非晶態結構；(b)X射線光電子能譜；(c)低偏壓（＜10 mV）下，對不同厚度二氧化硅插層的樣品在垂直方向輸運性質測試；(d)基于不同厚度二氧化硅插層樣品的透射系數的計算

　　圖4.原位石墨烯霍爾器件的磁輸運測試。(a)不同溫度下的SdH振蕩，插圖是低場范圍不同溫度下的磁阻變化；(b)2 K下磁阻R_xx以及霍爾電阻R_xy隨磁場的變化；(c)基于SdH振蕩的Landau能級指數n隨1/B的變化規律；(d)SdH振蕩振幅隨溫度變化的依賴關系；(e)不同溫度下電導率在低場范圍的變化規律，與石墨烯的弱反局域理論很好的擬合；(f)相干長度L_Φ和散射速率\(\tau_{\varphi}^{-1}\)隨溫度的變化關系