近日,中國科學院大連化學物理研究所金催化劑設計與選擇氧化研究組研究員黃家輝團隊和催化與新材料研究中心研究員喬波濤團隊、燕山大學教授孫科舉團隊合作,在金催化研究方面取得新進展,發展了一種兼具高活性以及高穩定性的納米金催化劑的合成新策略。
納米金催化劑在一氧化碳氧化、丙烯環氧化、醇醛的選擇性氧化等眾多反應中具有獨特的催化反應性能,被認為是一種極具工業應用前景的催化劑。但是納米金顆粒在高溫焙燒或者催化反應過程(甚至低溫催化反應)中容易燒結或聚集,導致其穩定性較差,極大地限制了納米金催化劑的工業應用進程。因此,開發高穩定性的納米金催化劑成為相關領域的研究重點之一。目前,通過金屬載體強相互作用、氧化物包裹、分子篩孔道限制等多種方式,可以極大改善納米金催化劑的穩定性,但是這些方法通常以犧牲部分活性位點為代價,因此納米金催化劑的催化反應活性較差。
研究團隊通過共沉淀的方式,將金和硅前軀體一步負載到氧化鈦載體表面,通過高溫焙燒得到氧化硅修飾的納米金催化劑。該方法在制備上實現了金物種和氧化硅物種的原子級混合,并通過隨后的焙燒過程,形成了氧化硅薄膜包裹的納米金催化劑,僅有幾個原子層厚度。該催化劑具有非常高的抗燒結性能,經過800℃的高溫焙燒后,金顆粒尺寸可以保持在6nm左右。同時,該催化劑具有非常高的反應活性,CO在0℃就可以完全被氧化。實驗和理論計算表明,氧化硅的包裹不僅可以抑制金顆粒的長大,同時薄層氧化硅與金顆粒形成的豐富的Au-O-Si鍵可以促進CO氧化反應過程中氧氣的吸附和活化,使催化劑具有極高的催化反應活性。該研究為新型高穩定高活性納米金催化劑的開發提供了新思路。
該成果發表于《自然-通訊》(Nature Communications)上。相關工作得到國家自然科學基金委、中科院變革性潔凈能源關鍵技術與示范先導專項等的資助。

高溫焙燒氧化硅修飾Au/TiO2催化劑的電鏡圖(左)和低溫-高溫循環穩定性測試(右)
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