中國科學院上海微系統與信息技術研究所信息功能材料國家重點實驗室助理研究員劉吉山與美國西北太平洋國家實驗室的合作者在Advanced Science上在線發表了題為Tuning the Electronic Structure of LaNiO3 through Alloying with Strontium to Enhance Oxygen Evolution Activitity 的文章。劉吉山為該論文的第一作者,上海微系統所為第一完成單位。
氧氣析出反應(OER)在電解水、可充電金屬-空氣電池等清潔能源的制備和轉化利用中起到重要作用而受到極大的關注。氧氣析出反應的動力學十分緩慢,需要在較高的過電位下才能進行,這極大地限制了器件的實際性能。目前,最有效的OER催化劑是IrO2和RuO2。然而,這些貴金屬及其氧化物由于其成本高、資源短缺,阻礙了它們的廣泛應用。因此開發基于3d過渡金屬的高效廉價的OER催化劑是當前研究的熱點。在本文工作中發現通過在3d過渡金屬氧化物鎳酸鑭(LaNiO3)中摻入II族元素鍶(Sr)可有效提高其OER性能。研究結果表明隨著Sr摻雜比例的增加,OER催化活性顯著地提高。在1.6V下,50% Sr摻雜的LaNiO3的OER電流相較未摻雜樣品的OER電流提高了5倍之多。同時產生相等OER電流所需的過電位則明顯降低。結合X射線吸收譜(XAS)、X射線光電子能譜(XPS)以及DFT計算得出在LaNiO3中引入Sr后可使得O 2p能級向費米能級移動,從而增強了Ni-O之間的雜化強度進而減小Ni-O之間的電荷轉移能,而正是其電子結構的變化促進了OER反應過程。該文的研究證實在鎳酸鑭中引入鍶摻雜是提高其OER活性的有效途徑,并且從電子結構的角度出發解釋了OER催化活性提高的原因,為以后設計新型高效催化劑提供了一種參考。
不同Sr摻雜濃度下LNO的OER特性比較
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