大力發(fā)展核電是我國(guó)能源結(jié)構(gòu)升級(jí)、實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)社會(huì)良性健康發(fā)展的重要一環(huán),與核能發(fā)展密切相關(guān)的放射性廢物處理與處置成為影響我國(guó)核能可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵因素之一。近日,中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所多學(xué)科中心石偉群課題組在超分子固相材料用于放射性陰離子分離方面取得新進(jìn)展,相關(guān)研究成果以Anion-adaptive crystalline cationic material for 99TcO4- trapping(《陰離子自適應(yīng)晶態(tài)陽(yáng)離子材料用于高锝酸根捕獲》)為題于4月4日在線發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
高效的陰離子識(shí)別對(duì)放射性99TcO4-分離去污具有重要意義,但如何實(shí)現(xiàn)選擇性陰離子識(shí)別仍然是一個(gè)難題。針對(duì)這一挑戰(zhàn),石偉群課題組通過(guò)多組分超分子組裝的策略制備了一類基于葫蘆脲的超分子軟材料,并將其用作吸附劑以有效捕獲TcO4-,研究人員還獲得了陰離子交換實(shí)驗(yàn)后含ReO4-化合物的單晶結(jié)構(gòu),結(jié)合理論模擬深入闡釋了該材料選擇性識(shí)別TcO4-/ReO4-的機(jī)理,該智能軟材料發(fā)生陰離子交換后進(jìn)行了超分子骨架的自適應(yīng)重建,從而促進(jìn)TcO4-/ReO4-的有效識(shí)別和分離。該研究工作為繼續(xù)開(kāi)發(fā)基于放射性陰離子去除的新型智能軟材料提供了重要研究思路。
近年來(lái),石偉群課題組圍繞國(guó)家核能重大需求、瞄準(zhǔn)國(guó)際核科學(xué)技術(shù)前沿,針對(duì)核燃料循環(huán)過(guò)程中亟待突破的關(guān)鍵放射化學(xué)問(wèn)題開(kāi)展基礎(chǔ)和應(yīng)用科學(xué)研究,致力于先進(jìn)乏燃料循環(huán)工藝和環(huán)境放射性污染防治新方法開(kāi)發(fā),在錒系超分子配體和固相材料設(shè)計(jì)合成領(lǐng)域取得了系列成果。例如成功合成了首例基于錒系節(jié)點(diǎn)的金屬-有機(jī)聚輪烷化合物,此類化合物作為一類新的錒系化合物固體形態(tài)有望用于放射性廢物的晶格固定(Chem. Commun. 2014, 50, 3612-3615);將錒系聚輪烷化合物拓展至超鈾元素镎,首次合成并解析出镎酰-有機(jī)輪烷化合物的晶體結(jié)構(gòu)(Chem. Commun. 2018, 54, 8645-8648),這也是國(guó)內(nèi)報(bào)道的首例超鈾元素配位聚合物單晶,在我國(guó)超鈾元素研究進(jìn)程中有重要意義。
該項(xiàng)目得到國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(項(xiàng)目編號(hào):21671191,21577144和21790373)與科學(xué)挑戰(zhàn)計(jì)劃(項(xiàng)目編號(hào):TZ2016004)的資助支持。
論文信息:Lei Mei, Fei-ze Li, Jian-Hui Lan, Cong-zhi Wang, Chao Xu, Hao Deng, Qun-yan Wu, Kong-qiu Hu, Lin Wang, Zhi-fang Chai, Jing Chen, John K. Gibson, and Wei-qun Shi*, Anion-Adaptive Crystalline Cationic Material for 99TcO4- Trapping, Nat Commun. 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09504-3.
高能所放射性核素分離研究取得進(jìn)展
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